一种基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件及其制备方法与流程

本发明属于球床式高温气冷堆燃料元件，具体涉及到一种基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件及其制备方法。

背景技术：

1、球床式高温气冷堆指使用氦气作为冷却剂、石墨作为中子慢化剂的核反应堆。球床式高温气冷堆包括一个堆芯，该堆芯由装在反应堆压力容器内的球形燃料元件堆积而成，高温气冷堆的固有安全性体现在任何事故条件下，燃料温度均不超过安全限值1620℃，不会发生大规模放射性释放。事故下燃料元件温度安全限值取决于包覆燃料颗粒中裂变产物钯(pd)对热解sic层的侵蚀、阿米巴效应等破损机制综合作用。

2、考虑到高温气冷堆具备固有安全性，这就导致存在堆芯功率密度较低、堆芯采用瘦长型布置方式、反应堆功率不高、经济性差等缺点，同时也对堆内构件、压力容器等设备设计提出挑战，不利于高温气冷堆的技术进步和推广应用。

3、目前球床式高温气冷堆中燃料核芯为低富集度(235u一般不超过10％)二氧化铀(uo2)，为实现堆芯功率分布展平和卸料燃耗均匀，采用球形燃料元件多次通过堆芯的燃料循环方式。堆芯活性区内各种燃耗的球形燃料元件均匀分分布，使得球床式高温气冷堆堆芯功率分布较为平缓；如果球形燃料元件通过堆芯次数较少，则功率峰值则会偏高，且位于活性区顶部，对于球床式高温气冷堆不利。

4、另外，目前在球床式高温气冷堆采用控制棒作为功率调节系统和主要的停堆系统，控制棒布置在反应堆的反射层中，存在中子吸收能力差的弊端，因此需要较多数量的控制棒才能实现功率调节和停堆功能，增加了控制棒及其驱动机构在球床式反应堆中的布置难度。

技术实现思路

1、本部分的目的在于概述本发明的实施例的一些方面以及简要介绍一些较佳实施例。在本部分以及本申请的说明书摘要和发明名称中可能会做些简化或省略以避免使本部分、说明书摘要和发明名称的目的模糊，而这种简化或省略不能用于限制本发明的范围。

2、鉴于上述和/或现有技术中存在的问题，提出了本发明。

3、因此，本发明的目的是，克服现有技术中的不足，提供一种基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件。

4、为解决上述技术问题，本发明提供了如下技术方案：(i)由包覆燃料颗粒弥散在石墨基体里形成的燃料区芯球和围绕燃料区且具有与燃料区芯球相同的石墨基体的球壳状无燃料区构成，其中，所述燃料区芯球和无燃料区之间依次设置有碳化硅层和碳化硼层，所述碳化硅层与碳化硼层的总厚度为0.25～2mm；碳化硅层与碳化硼层的厚度比为1～2：1；

5、(ii)包覆燃料颗粒由燃料核芯uo2以及包覆层构成，所述包覆层由内向外依次包括疏松热解炭层、内致密热解炭层、碳化硅层、外致密热解炭层。

6、本发明的目的是，克服现有技术中的不足，提供一种基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法。

7、为解决上述技术问题，本发明提供了如下技术方案：包括，

8、u3o8原料粉经硝酸溶解后加入有机粘结剂获得胶体，并分散到氨水中获得凝胶颗粒，凝胶颗粒依次经过陈化、洗涤、干燥、焙烧，得到uo3颗粒，uo3颗粒经还原、烧结，获得致密的uo2陶瓷颗粒，即为燃料核芯；

9、通过化学气相沉积法依次在燃料核芯外沉积疏松热解炭层、内致密热解炭层、碳化硅层和外致密热解炭层，形成包覆层，得到包覆燃料颗粒；

10、在包覆燃料颗粒表面包裹一层石墨粉，压制成型，得到燃料区芯球；

11、采用化学气相沉积法在燃料区芯球表面依次沉积碳化硅层和碳化硼层，其中，碳化硅层的厚度为0.15～1mm，碳化硼层的厚度为0.1～1mm；

12、再压制一层石墨粉作为无燃料区，经炭化、车削、高温纯化后得到基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件。

13、作为本发明所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法一种优选方案，其中：所述焙烧为在500～600℃下焙烧1.5～2h。

14、作为本发明所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法一种优选方案，其中：所述烧结为在1550～1650℃下烧结16～32h。

15、作为本发明所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法一种优选方案，其中：所述在燃料核芯外沉积疏松热解炭层为在1100～1300℃下化学气相沉积10～30min；

16、所述沉积内致密热解炭层为在1250～1500℃下化学气相沉积15～45min；

17、所述沉积碳化硅层为在1450～1650℃下化学气相沉积2～5h；

18、所述沉积外致密热解炭层为在1250～1500℃下化学气相沉积15～45min。

19、作为本发明所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法一种优选方案，其中：所述在燃料区芯球表面沉积碳化硅层为在1450～1650℃下化学气相沉积30～70h；

20、所述沉积碳化硼层为在1450～1650℃下化学气相沉积20～50h。

21、作为本发明所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法一种优选方案，其中：所述炭化的温度为750～850℃。

22、作为本发明所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法一种优选方案，其中：所述炭化的时间为30～50h。

23、作为本发明所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法一种优选方案，其中：所述高温纯化的温度为1150～1250℃。

24、作为本发明所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法一种优选方案，其中：所述高温纯化的时间为10～20h。

25、本发明有益效果：

26、本发明通过在球形燃料元件中添加b4c材料，可以提高燃料元件温度限值至1800～2000℃，降低燃料元件破损率至10-5～10-6％，最大mises应力达到1800mpa，从而提高堆芯功率密度，减少燃料元件装载量，减小堆内构件、压力容器等设备尺寸，提升高温气冷堆功率限值，提高经济性。同时，碳化硼(b4c)作为一种可燃毒物，可以提高燃料235u富集度，减少燃料元件装载量；减少燃料元件在球床式高温气冷堆内的循环次数，提高燃料装卸料系统的可靠性；减少控制棒数量，简化球床式高温气冷堆功率调节和停堆系统设计方案。

27、即使在包覆燃料颗粒发生破损的情况下，燃料裂变产物释放到石墨材料颗粒间隙中，也能够被碳化硅-碳化硼(sic-b4c)所包覆，放射性不会释放到氦气中，进一步提高了球形燃料元件的安全性。本发明通过在球形燃料元件中添加b4c材料，使其在球床式高温气冷堆初装堆时能够补偿新燃料的反应性，而且随着燃料燃耗过程将优先地被消耗掉，以保证球床式高温气冷堆在过渡循环和平衡循环时的燃料后备反应性，满足球床式高温气冷堆的连续运行。

1.一种基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件，其特征在于：

2.如权利要求1所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：包括，

3.如权利要求2所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：所述焙烧为在500～600℃下焙烧1.5～2h。

4.如权利要求2所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：所述烧结为在1550～1650℃下烧结16～32h。

5.如权利要求2所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：所述在燃料核芯外沉积疏松热解炭层为在1100～1300℃下化学气相沉积10～30min；

6.如权利要求2所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：所述在燃料区芯球表面沉积碳化硅层为在1450～1650℃下化学气相沉积30～70h；

7.如权利要求2所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：所述炭化的温度为750～850℃。

8.如权利要求2所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：所述炭化的时间为30～50h。

9.如权利要求2所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：所述高温纯化的温度为1150～1250℃。

10.如权利要求2所述的基于碳化硅-碳化硼外包覆层的高温气冷堆用燃料元件的制备方法，其特征在于：所述高温纯化的时间为10～20h。